據(jù)Material Views網(wǎng)站報(bào)道：電催化水裂解制氫作為一種環(huán)境友好型的制氫技術(shù)，具有廣闊的應(yīng)用前景。對(duì)于水裂解制氫而言，在酸性電解質(zhì)中的電催化水裂解析氧性能往往不盡人意，不能滿足質(zhì)子交換膜水裂解器件商業(yè)化的需求。Ir和Ru等貴金屬催化劑是現(xiàn)金被認(rèn)為是目前兼具高性能和高穩(wěn)定性的水裂解析氧電催化劑，但其高昂的價(jià)格極大地限制了其實(shí)際應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)在酸性環(huán)境下高效的非貴金屬電催化水裂解析氧催化劑對(duì)于推動(dòng)能源轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的進(jìn)展具有重大的意義。此外，進(jìn)一步探究其催化活性位點(diǎn)并理解其催化反應(yīng)機(jī)制，將為發(fā)展高效的酸性非貴金屬電催化水裂解析氧催化劑提供重要的理論基礎(chǔ)。

近日，浙江大學(xué)化工學(xué)院侯陽(yáng)研究員和美國(guó)紐約州立大學(xué)布法羅分校武剛教授等研究者在酸性條件下電催化水裂解析氧反應(yīng)的研究中取得重要的進(jìn)展。他們采用電聚合和高溫裂解耦合策略，構(gòu)建出一種自支撐的三維Fe-N4結(jié)構(gòu)的碳基電極材料(FeN4/NF/EG)。在該復(fù)合體系中，F(xiàn)eN4/NF納米纖維緊緊地附著在電化學(xué)剝離石墨烯電極表面，形成了一個(gè)三維雜化超級(jí)結(jié)構(gòu)。電催化析氧活性研究表明，900℃煅燒條件下得到的FeN4/NF/EG電催化劑在酸性環(huán)境中表現(xiàn)出優(yōu)異的析氧性能。在電流密度達(dá)到10 mA cm-2時(shí)，電化學(xué)析氧過(guò)電勢(shì)僅為294 mV，其性能遠(yuǎn)優(yōu)越于其他碳基非貴金屬電催化材料，甚至優(yōu)于商業(yè)中廣泛應(yīng)用的Ir/C電催化劑。X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)(XANES)和擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(EXAFS)測(cè)試證明，該催化材料的活性中心為碳嵌入的原子級(jí)分散Fe-N4結(jié)構(gòu)。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，F(xiàn)e-N4結(jié)構(gòu)摻雜的碳材料不僅能夠降低反應(yīng)過(guò)程中的能量勢(shì)壘，而且還優(yōu)化催化反應(yīng)路徑，從而導(dǎo)致其高效的酸性O(shè)ER電催化能力和優(yōu)良的穩(wěn)定性。

該研究工作不僅對(duì)酸性電催化水裂解析氧反應(yīng)指明了新的方向，還對(duì)制備具有特定分子結(jié)構(gòu)的過(guò)渡金屬-氮物種摻雜的碳材料(M-N-C)具有一定的指導(dǎo)作用。相關(guān)工作已發(fā)表于Advanced Energy Materials (DOI:10.1002/aenm.201801912)上。